发布时间：2022-10-09

地球气候的长期稳定性与大气二氧化碳(CO₂)浓度密切相关，而地质历史时期的大气CO₂浓度是通过硅酸盐风化消耗与火山作用释放之间的平衡所维系的。新生代以来气候的长期冷却过程通常被认为是由同时期活跃的造山运动引起的大陆剥蚀速率增加，进而加速硅酸盐风化所驱动的，然而剥蚀、风化与碳循环之间的联系以及化学风化在碳循环中所扮演的角色仍存在争议。研究发现硫化物与碳酸盐的耦合风化可以释放CO₂并成为大气CO₂的源，因此确定化学风化在碳循环中究竟是大气CO₂的源还是汇需要系统地比较CO₂在硅酸盐风化与硫化物、碳酸盐耦合风化中的变化量。探究剥蚀速率对硅酸盐、碳酸盐与硫化物的风化过程以及对应的CO₂消耗\释放的影响是近年来相关研究的热点问题，因此其很有可能是揭开新生代气候冷却中碳不平衡问题的钥匙。

针对以上科学问题，中国地质大学（北京）科学研究院博士生刘金科在导师韩贵琳教授的指导下，对福建省九龙江流域河水样品开展了水化学与稳定同位素地球化学分析，通过水化学数据重建流域内的剥蚀、化学风化过程，取得主要进展如下：

（1）利用贝叶斯示踪混合模型对河流溶质进行反演计算，将欠定方程问题引入河流溶质源解析工作中，并依次计算出不同岩性的风化速率、硫化物氧化速率以及对应的CO₂消耗\释放速率与通量。

（2）硫化物氧化生成的酸性物质会与碳酸盐快速反应，这主要是因为碳酸盐具有较快的溶解速率以及硫化物与碳酸盐风化前缘的重合（图1）。当反应界面碳酸盐矿物不足时，硫化物氧化生产的酸性物质会与硅酸盐矿物反应，风化产物会随着较深的径流路径进入河流。

（3）研究区内化学风化为大气CO₂的源而不是汇（图2），硫化物氧化与碳酸盐溶解的耦合风化依赖于岩性与剥蚀速率（新鲜矿物的提供）。同时，硫酸驱动的硅酸盐风化需要在全球尺度的研究中被重视，因为其可能导致硅酸盐风化消耗的CO₂被高估。

以上结果表明了河流水化学在反演流域剥蚀、化学风化过程中的潜力。该研究为探究化学风化对物理剥蚀、气候变化的响应提供了新的启示，揭示了硫化物氧化在表生碳循环中所起的作用。

图1  硅酸盐风化速率、碳酸盐风化速率与硫化物氧化速率之间的联系

图2  CO₂释放/消耗通量与硫化物氧化速率之间的联系

论文信息：Liu, J., Han, G^*., Zhang, Q., Liu, M., Li, X., 2022. Stable Isotopes and Bayesian Tracer Mixing Model Reveal Chemical Weathering and CO₂ Release in the Jiulongjiang River Basin, Southeast China. Water Resources Research, 58(9): e2021WR031738.

文章链接：https://doi.org/10.1029/2021WR031738